研究背景

能量超過(guò)1 MeV的超高能輻射（包括X射線、電子和質(zhì)子）廣泛存在于放射治療、天文學(xué)、高能物理及核電站等領(lǐng)域。然而，這類輻射的探測(cè)面臨雙重挑戰(zhàn)：一方面，其與物質(zhì)的相互作用截面極??；另一方面，即便發(fā)生相互作用，輻射誘導(dǎo)的原子位移也會(huì)造成嚴(yán)重的材料損傷，導(dǎo)致現(xiàn)有探測(cè)器的靈敏度和穩(wěn)定性顯著下降。傳統(tǒng)的電離室雖穩(wěn)定性優(yōu)異，但電荷收集效率極低，靈敏度不足；而固態(tài)探測(cè)器雖靈敏度高，卻難以承受兆電子伏級(jí)電子沖擊，即使將化學(xué)鍵能提升限（3-10 eV）仍不足以應(yīng)對(duì)。這一瓶頸制約著放射治療精度、宇宙射線探測(cè)等多個(gè)關(guān)鍵領(lǐng)域的發(fā)展。本研究針對(duì)當(dāng)前計(jì)算光譜儀中光譜編碼器存在的帶寬有限、光通量低等關(guān)鍵問(wèn)題，提出并實(shí)現(xiàn)了一種基于高折射率過(guò)渡金屬硫族化合物（TMDCs）的寬帶高分辨率快照光譜儀。該光譜儀在可見光至短波紅外波段表現(xiàn)出優(yōu)異的光學(xué)調(diào)制能力，為實(shí)時(shí)、高精度光譜傳感與成像提供了新的解決方案。

圖1. 超高能輻射相互作用過(guò)程

圖2. A位無(wú)機(jī)和有機(jī)陽(yáng)離子鈣鈦礦單晶的生長(zhǎng)機(jī)理及控制

核心創(chuàng)新點(diǎn)

本研究提出了一種基于晶格錨定增強(qiáng)動(dòng)態(tài)修復(fù)的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦設(shè)計(jì)新策略，實(shí)現(xiàn)了超高能輻射探測(cè)中靈敏度與穩(wěn)定性的協(xié)同突破。通過(guò)在A位引入無(wú)機(jī)Cs?作為錨定原子穩(wěn)定骨架，同時(shí)促進(jìn)有機(jī)FA?陽(yáng)離子的動(dòng)態(tài)恢復(fù)，研究團(tuán)隊(duì)成功制備出FA?.?Cs?.?PbBr?單晶探測(cè)器。該器件在6 MeV X射線照射下實(shí)現(xiàn)了165.6 μC mGy?1 cm?3的體積靈敏度，較傳統(tǒng)探測(cè)器提升三個(gè)數(shù)量級(jí)；同時(shí)展現(xiàn)出的輻射硬度，在6.4×1011光子cm?2的高注量6 MeV X射線和6×101?電子cm?2的1.2 MeV電子輻照下性能幾乎無(wú)衰減。這一設(shè)計(jì)將電離室的優(yōu)異穩(wěn)定性與固態(tài)探測(cè)器的高靈敏度集于一身，為超高能輻射探測(cè)開辟了新范式。

圖3. FA0.9Cs0.1PbBr3對(duì)6MeV X射線和10MeV電子的探測(cè)性能

工作機(jī)制

該探測(cè)器的優(yōu)異性能源于A位無(wú)機(jī)/有機(jī)合金化帶來(lái)的協(xié)同效應(yīng)。當(dāng)超高能輻射與材料作用時(shí)，能量耗散分為非電離能量損失（導(dǎo)致原子位移）和電離能量損失（產(chǎn)生電荷載流子）。鈣鈦礦中高原子序數(shù)元素（Pb 82、Cs 55）的存在顯著降低了非電離能量損失，其非電離能量損失值較硅等傳統(tǒng)材料低1-2個(gè)數(shù)量級(jí)，最小化了輻射損傷。原位透射電鏡研究表明，在純FAPbBr?中，有機(jī)FA?陽(yáng)離子易揮發(fā)并導(dǎo)致晶格不可逆坍塌；而在Cs?摻雜體系中，即使FA?被輻照位移，Cs?作為結(jié)構(gòu)錨點(diǎn)維持了鈣鈦礦骨架，為自修復(fù)創(chuàng)造了時(shí)間窗口。在此期間，電離能量損失過(guò)程通過(guò)強(qiáng)電子-聲子耦合在晶格中沉積局域熱能，驅(qū)動(dòng)位移的FA?通過(guò)熱輔助運(yùn)動(dòng)擴(kuò)散回原始位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)修復(fù)。同時(shí)，有機(jī)陽(yáng)離子的存在確保了立方晶格結(jié)構(gòu)的保持，對(duì)維持高電荷收集效率至關(guān)重要。研究還通過(guò)溶劑極性工程調(diào)控混合溶劑體系（DMSO:DMF:GBL=1:10:10），使Cs?和FA?的脫附能壘趨于一致（3.43 eV vs 3.48 eV），實(shí)現(xiàn)了A位陽(yáng)離子的均勻分布和高結(jié)晶質(zhì)量。

圖4. 用于放射治療監(jiān)測(cè)的微型鈣鈦礦劑量計(jì)

成果簡(jiǎn)介

應(yīng)用驗(yàn)證

優(yōu)化后的FA?.?Cs?.?PbBr?單晶探測(cè)器體積電阻率達(dá)2.99×1011 Ω cm，μτ乘積高達(dá)7.49×10?2 cm2 V?1，載流子遷移率79.1 cm2 V?1 s?1，均顯著優(yōu)于對(duì)照樣品和現(xiàn)有報(bào)道。在6 MeV臨床放療X射線下，探測(cè)器靈敏度達(dá)165.6 μC mGy?1 cm?3，響應(yīng)線性良好，噪聲等效劑量低至120 pGy。輻射硬度測(cè)試中，在6.4×1011光子cm?2注量下電流波動(dòng)<5%，缺陷密度保持101? cm?3量級(jí)；在1.2 MeV電子束、總注量6×101?電子cm?2下暗電流密度仍保持0.7 nA cm?2，而硅探測(cè)器暗電流激增四個(gè)數(shù)量級(jí)。在FLASH放療超高劑量率（40 Gy s?1）脈沖電子束下，器件實(shí)現(xiàn)了實(shí)時(shí)劑量監(jiān)測(cè)。研究進(jìn)一步將探測(cè)器微型化集成，敏感體積僅0.004 cm3，響應(yīng)達(dá)662,400 nC Gy?1，較商用器件提升200倍。在體模實(shí)驗(yàn)中，植入喉部的探測(cè)器實(shí)現(xiàn)了亞毫米級(jí)精度（1×1 mm2像素）的實(shí)時(shí)劑量分布監(jiān)測(cè)，較傳統(tǒng)7.5×7.5 mm2像素精度提升50倍，可精準(zhǔn)捕捉110%等劑量線聚焦于腫瘤，將低于30%最大劑量的照射排除在計(jì)劃外，有望減少40%的非靶向輻射暴露。該技術(shù)同樣適用于FLASH放療、質(zhì)子治療等尚無(wú)標(biāo)準(zhǔn)化劑量學(xué)指南的前沿模式。

參考文獻(xiàn)： 中國(guó)光學(xué)期刊網(wǎng)

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